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THE DISTRIBUTION OF CHROMIUM IN CHROMIAN PUMPELLYITE FROM SARANI, URALS, RUSSIA: A TOF NEUTRON AND X-RAY RIETVELD STUDY

Mariko Nagashima and Masahide Akasaka

Department of Materials Creation and Circulation Technology, Graduate School of Science and Engineering, Shimane University, Matsue 690-8504, Japan

Nous avons affiné la structure cristalline de la pumpellyite chromifère de Sarani, dans les Ourales, en Russie, en utilisant la méthode de Rietveld et des données complémentaires obtenues par spectrométrie de neutrons à temps de vol et par diffraction X, afin d’étudier le comportement cristallochimique du Cr. La composition moyenne de l’échantillon est: CaO 22.06 ± 0.39, MgO 3.95 ± 0.37, Cr₂O₃ 14.39 ± 1.19, Al₂O₃ 16.71 ± 0.79, total Fe₂O₃ 0.15 ± 0.08, et SiO₂ 35.73 ± 0.63% (n = 38; base pondérale). Le taux d’occupation du Mg au site octaédrique X indiqué selon les données en diffraction de neutrons est 0.48(3), tout comme les résultats obtenus par analyse chimique. Les taux d’occupation de Cr et Al affinés selon les données en diffraction X sont 0.32(1)Cr et 0. 20Al au site X, et 0.31Cr et 0.69Al au site Y. D’après les valences de liaisons, ces taux d’occupation semblent valides, et l’hypothèse voulant que le Cr est trivalent est confirmée. La formule serait donc Ca_8.00(Mg_1.92Cr_1.28Al_0.80)_4.00(Al_5.52Cr_{2. 48})_8.00 Si_12.00O_42.12(OH)_13.88. Quoique les ions Cr³⁺ se trouvent à la fois aux sites X et Y, le coefficient de distribution [(Cr/Al)^X/(Cr/Al)^Y = 3.56] indique une préférence du Cr pour le site X. Les paramètres réticulaires suivants ont été affinés: a 8.8193(5), b 5.9396(3), c 19.161(1) Å, β 97.603(2)° et V 994.86(9) ų (diffraction de neutrons), et a 8.8132(2), b 5.9342(1), c 19.1466(3) Å, β 97.603(2)° et V 992.54(3) ų (diffraction X). La substitution du Cr pour Al au site Y augmente la distance moyenne Y–O par l’expansion des octaèdres, ce qui augmente les dimensions a, b, et c. En revanche, la distance moyenne de la liaison X–O ne montre pas de corrélation avec le rayon moyen de l’ion occupant le site X. La distorsion du site Y tend à diminuer à mesure qu’augmentent la distance moyenne Y–O et le volume du site. L’expansion des octaèdres par l’incorporation des plus gros cations à la place de Al au site Y cause donc un changement graduel des octaèdres, qui deviennent plus symétriques et réguliers.

(Traduit par la Rédaction)

Mots-clés: pumpellyite chromifère, shuiskite, chrome, temps de vol, diffraction de neutrons, diffraction X, analyse de Rietveld, structure cristalline, cristallochimie, distorsion, taux d’occupation, Sarani, Ourales, Russie.

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